pH 值對丙烯腈降解的影響曲線如圖1 所示,在 pH = 2~4 范圍內降解率均在80 %以上,并在pH = 3 時取得最佳降解效果;而在中性或弱堿性條件下,投加Fenton試劑可觀察到pH值顯著降低,利于反應的進行。按照經典的Fenton 試劑反應理論,當pH 值過低時,溶液中H+ 濃度過高,反應(3) 受到抑制, Fe3 + 不能順利地被還原為Fe2 + ,催化反應受阻;當 pH 值升高時,因反應(2) 不僅抑制·OH 的產生,而且使溶液中Fe2 + 以氫氧化物形式沉淀而失去催化能力。研究表明,投加K2C2O4 可以使降解反應在一較寬的pH 范圍內進行,且縮短反應時間[7 ] 。
圖1 pH值對AN 降解率的影響 |
2. 3 Fe2 + 濃度對反應的影響
Fe2 + 是催化產生自由基的必要條件。由圖2 可見,隨著Fe2 + 濃度的增加,丙烯腈降解率增大,并在 400 mg/ L 時取得最佳降解效果,繼續增加Fe2 + 濃度,降解率有下降趨勢。其原因是:Fe2 + 濃度逐步增大,促進反應(2) 進行,對H2O2 的分解作用逐步加強,提高了體系的氧化能力;當Fe2 + 濃度過高時,觀察到pH 值降低,可能是過多的Fe2 + 與·OH 發生如下反應[8 ] :
消耗·OH ,阻礙反應進行。實驗發現,添加絡合物以維持溶液中適當的Fe2 + 濃度將有利于反應的進行,從而提高降解率。
圖2 Fe2 + 濃度對AN 降解率的影響 |
2. 4 H2O2 濃度對反應的影響